Później został dowódcą 10. jednostki Shinsengumi. Przez krótki czas ćwiczył w dojo prowadzonym przez Sanjurō Tani, którego ściągnął do Shinsengumi. Tani został dowódcą 7. jednostki. Harada był zaufanym członkiem Shinsengumi, często wykorzystywanym przez zastępcę dowódcy, Hijikatę. Brał udział w wielu krytycznych walkach, jak zabójstwo Kamo Serizawy, zabójstwo Hikojirō Uchiyamy, incydent w gospodzie Ikedaya oraz wyeliminowanie grupy kierowanej przez Kashitarō Itō.
W 1868, po nieporozumieniach między nim a długoletnim towarzyszem i dowódcą, Kondō, opuścił Shinsengumi razem z Nagakurą Shinpachi, tworząc nową grupę, Seiheitai.
Śmierć Harada opuścił Seiheitai, chcąc prowadzić bliższe życie z żoną Masą i ich dzieckiem Shigeru. Imię jego syna powstało po odjęciu kanji mochi z imienia czternastego sioguna, Iemochi Tokugawa. Przyłączył się do Shōgitai, innej grupy stojącej po stronie rządu Tokugawów. Zmarł w 1868 roku w wieku 28 lat z powodu ran odniesionych w bitwie pod Ueno.
Istnieje też teoria, że Harada nie umarł w 1868 roku, ale przetrwał i wyjechał do Chin, gdzie został dowódcą konnego oddziału (prawdopodobnie bandyckiego). W czasie wojny chińsko-japońskiej działał starszy człowiek nazywający się Sanosuke Harada.