thumb|left|Katedra prawosławna Jako Gyulafehérvár Alba Iulia stała się stolicą Siedmiogrodu w 1541 roku, za Jana Zápolyi oraz Izabeli Jagiellonki. Status ten utrzymała do roku 1690.
W listopadzie 1599 roku Michał Waleczny, wojewoda Wołoszczyzny wkroczył do Alba Iulia w następstwie swojego zwycięstwa w bitwie pod Șelimbărem i został władcą Siedmiogrodu. W 1600 roku Michał przejął kontrolę nad Mołdawią i rządził tymi trzema krajami do swojej śmierci w 1601 roku, zamordowany przez agentów Giorgio Basty. Osiągnięcie Michała ma historyczne znaczenie dla Rumunów, ponieważ oznacza pierwsze zjednoczenie trzech rumuńskich krajów: Wołoszczyzny, Mołdawii i Siedmiogrodu.
Podczas panowania księcia Gabriela Bethlena w mieście założono Akademię. Po pokoju karłowickim w 1699 Alba Iulia znalazła się w granicach monarchii Habsburgów. Późniejsze ważne dla rozwoju miasta wydarzenia to powstanie biblioteki w XVIII wieku oraz zbudowanie linii kolejowej w wieku XIX.