Zainicjował budowę Ośrodka Opiekuńczo-Rehabilitacyjnego w Jadownikach Mokrych, przeznaczonego dla dzieci i młodzieży niepełnosprawnej, oraz znajdującej się przy nim Izby Pamięci Pontyfikatu Ojca Świętego Jana Pawła II.
8 maja 2010 papież Benedykt XVI mianował go arcybiskupem metropolitą gnieźnieńskim i prymasem Polski. 24 czerwca 2010 zakończył misję nuncjusza apostolskiego w Polsce i dziekana Korpusu Dyplomatycznego, a 26 czerwca 2010 odbył ingres do archikatedry gnieźnieńskiej, w trakcie którego kanonicznie objął archidiecezję. Paliusz odebrał od Benedykta XVI 29 czerwca 2010. W Konferencji Episkopatu Polski z urzędu, jako prymas Polski, został członkiem Rady Stałej. 17 maja 2014 papież Franciszek przyjął jego rezygnację z obowiązków arcybiskupa metropolity gnieźnieńskiego. Jednocześnie do czasu kanonicznego objęcia urzędu przez jego następcę, tj. do 7 czerwca 2014, zlecił mu pełnienie funkcji administratora apostolskiego archidiecezji.
Konsekrował 12 biskupów i był współkonsekratorem podczas sakr 10 biskupów.
Zmarł 20 sierpnia 2025 w szpitalu w Tarnowie.