Podczas II wojny światowej, w czasie agresji na Polskę, był dowódcą eskadry w pułku szturmowym (LG 2) i latał na samolocie Henschel Hs 123. Następnie w kwietniu 1940 został przeniesiony do lotnictwa myśliwskiego, w szeregach którego służył do roku 1942. 10 lutego 1940 został przeniesiony do pułku myśliwskiego (JG 27), w którym walczył podczas agresji na Francję. 6 czerwca 1940 Galland przejął dowództwo nad III dywizjonem 26. pułku myśliwskiego (III/JG 26). 22 sierpnia 1940 przejął pełne dowództwo nad JG 26, w którym toczył walki z alianckim lotnictwem do 5 grudnia 1941, kiedy stracił to stanowisko. Uczestniczył w bitwie o Anglię, latając na myśliwcach Bf 109. W lipcu został awansowany na stopień majora, następnie Kommodore'a i w listopadzie Oberstleutnanta. Do końca bitwy o Anglię odniósł 58 zwycięstw powietrznych. Jedynie raz został zestrzelony w dniu 21 czerwca 1941. Rankiem tego dnia Bf 109 Gallanda został uszkodzony przez Spitfire’a podporucznika Bolesława Drobińskiego z Dywizjonu 303. Trafił chłodnicę samolotu Gallanda i zmusił go do lądowania awaryjnego w pobliżu Marck. O godz. 16:00 tego samego popołudnia Galland zestrzelił Spitfire , jednak obserwując swoją ofiarę zbyt długo, sam został zestrzelony przez innego Spitfire’a ze pilotowanego przez sierż. R. J. C. Granta.