Podczas przygotowań do spektakli chodził na castingi do ról filmowych. Po ukończeniu szkoły średniej zadebiutował na kinowym ekranie w melodramacie kostiumowym Targowisko próżności (Vanity Fair, 2004). Następnie pojawił się w telewizyjnym dramacie sensacyjno-przygodowym fantasy Klątwa pierścienia (Ring of the Nibelungs, 2004). thumb|Pattinson na premierze filmu Zmierzch (2008) Popularność przyniósł mu film Harry Potter i Czara Ognia (2005), w którym zagrał postać Cedrika Diggory’ego. Trzy lata później wystąpił w adaptacji światowego bestsellera Zmierzch, w którym zagrał główną rolę, wampira Edwarda Cullena. Na ścieżkę dźwiękową tego filmu nagrał dwa utwory: „Never Think” (którą napisał z Samem Bradleyem) i „Let Me Sing”. Następnie zagrał Arta w dramacie How to Be (2008) i Richarda w filmie Summer House (2008). W tym samym okresie wcielił się również w postać Salvadora Dalí w dramacie historycznym Popiołki (2008). Kolejne lata przyniosły kontynuację jego najsłynniejszej roli w sequelu: Saga „Zmierzch”: Księżyc w nowiu (The Twilight Saga: New Moon, 2009).