W lutym triumfowała w Acapulco, zarówno w singlu, jak i w deblu. Wiosną zagrała w ćwierćfinale Wimbledonu z Shaughnessy, a następnie wygrała imprezę w Stanford z Szachar Pe’er. Będąca w swojej najlepszej formie Grönefeld została finalistką w San Diego, Montrealu i Luksemburgu. W styczniu 2007, zwyciężyła w Sydney, by następnie awansować do ćwierćfinału Australian Open. Do końca roku jedynym znaczącym jej osiągnięciem był półfinał w Ad-Dausze, przegrany z Martiną Hingis i Mariją Kirilenko. Jesienią 2008 okazała się najlepsza w Stuttgarcie (z Patty Schnyder) i Quebecu (z Vanią King), ze Szwajcarką zagrała też w finale w Zurychu.
Finał w Brisbane w styczniu 2009 przegrała z Klaudią Jans i Alicją Rosolską. Ze Schnyder awansowała do ćwierćfinału Australian Open po raz trzeci z rzędu. Odnotowała półfinał w Miami oraz ćwierćfinał French Open i Wimbledonu. Na koniec sezonu zrewanżowała się wymienionym dwóm polskim tenisistkom, kiedy razem z Katariną Srebotnik pokonała je w finale w Linz. W marcu 2010 zakończyła na finale zmagania w Monterrey, a u boku Julii Görges triumfowała w Kopenhadze.