W 1971 zagrał jedną z dwóch głównych ról (obok Kirka Douglasa) w westernie psychologicznym Pojedynek rewolwerowców w reżyserii Lamonta Johnsona. W 1974 zagrał główną rolę (mordercy, piosenkarza) w odcinku serialu Columbo noszącym tytuł Łabędzi śpiew (Swan Song). W 1983 zagrał z kolei w opartym na faktach filmie telewizyjnym Murder in Coweta County rolę szeryfa Lamara Pottsa; w filmie tym wystąpiła też jego żona June Carter Cash.
Intensywnie koncertował, często w niecodziennej scenerii, na przykład w więzieniach (Folsom, St. Quentin). Płyta At Folsom Prison, której nagranie w więzieniu przeforsował Cash, jest powszechnie uważana za jedną z najlepszych płyt nagranych na żywo. Brał udział w wielu krucjatach Billy’ego Grahama (np. w Dallas w 1971 i Calgary w 1981).
Jednym z jego ostatnich dokonań były albumy zawierające opracowania hymnów kościelnych jego ukochanej matki oraz piosenki współczesnych artystów i grup rockowych, między innymi Depeche Mode (Personal Jesus), Soundgarden (Rusty Cage), U2 (One) i Nine Inch Nails (Hurt).
Współtworzył zespoły The Highwaymen i Million Dollar Quartet.