(1952). Dwa lata później rozsławiła go rola brutala – jarmarcznego cyrkowca Zampanò, w którym niespodziewanie budzi się człowieczeństwo we włoskim czarno–białym filmem drogi Federico Felliniego La strada (1954). Rola francuskiego malarza Paula Gauguina w dramacie biograficznym Vincente Minnellego i George’a Cukora Pasja życia (Lust for Life, 1956) przyniosła mu drugiego Oscara. Był dwukrotnie nominowany do Oscara za role pierwszoplanowe; Gino, pasterza owiec w Nevadzie, który udaje się do Włoch, aby poślubić siostrę swojej żony, która zmarła wiele lat wcześniej w dramacie George’a Cukora Dziki jest wiatr (Wild Is the Wind, 1957) i za tytułową postać Greka Zorby w komediodramacie muzycznym Michalisa Kakojanisa Grek Zorba (1964), która przyniosła mu międzynarodową sławę. Przez prawie cztery lata grał Zorbę (od 25 stycznia 1983 do 3 sierpnia 1986) również w musicalu wystawianym na Broadwayu. Rzadko grał klasycznych Amerykanów, za to często wcielał się w postaci Indian, Greków, Chińczyków, Turków, Meksykanów, Ormian, Francuzów, Włochów czy Arabów. W 1961 zdobył nominację do nagrody Tony Award za rolę króla Henryka II w spektaklu Jeana Anouilha Becket.