4 sierpnia 2003 roku przeszedł za kwotę 250 tysięcy funtów do Arsenalu. W nowej drużynie zadebiutował 28 października tego samego roku w zremisowanym 1:1 spotkaniu Pucharu Ligi z Rotherham United. W Premier League zadebiutował niecały miesiąc później w spotkaniu z Birminghamem City. Pierwszy sezon zakończył z 12 ligowymi występami, dziewięcioma pucharowymi oraz jednym w pucharach europejskich. Arsenal został także mistrzem Anglii. Rok później zagrał w 15 ligowych meczach. Arsenal doszedł do finału Pucharu Anglii, w którym wygrał po serii rzutów karnych z Manchesterem United. Clichy w tym spotkaniu nie wystąpił. Arsenal został także wicemistrzem kraju. Sezon później jego drużyna dotarła do finału Ligi Mistrzów, w którym przegrała 1:2 z FC Barceloną. Clichy całe spotkanie przesiedział na ławce rezerwowych. Sezon ten zakończył z tylko siedmioma ligowymi występami. Po odejściu Ashleya Cole’a do Chelsea w lecie 2006 roku Clichy stał się podstawowym piłkarzem swojej ekipy. W sezonie 2006/2007 zagrał w 27 meczach Premiership, siedmiu pucharowych oraz sześciu w europejskich pucharach, natomiast w następnym zagrał łącznie w 49 meczach. Został także wybrany do najlepszej jedenastki Premier League według PFA. 20 czerwca 2008 roku przedłużył swój kontrakt z Arsenalem.