17 sierpnia 2016 roku dopisał do swojego dorobku swój pierwszy w karierze trenerskiej i 12. w historii klubu Superpuchar Hiszpanii. W dwumeczu finałowym Barcelona pokonała Sevillę FC 5:0 (2:0 i 3:0). 27 maja 2017 roku Enrique zdobył swoje 9 i ostatnie trofeum trenerskie w FC Barcelonie, którym został 3. w jego karierze trenerskiej i 29. w historii klubu Puchar Króla. W finale, który okazał się pożegnalnym meczem dla Enrique, FC Barcelona pokonała Deportivo Alavés 3:1.
1 marca 2017 ogłosił, że po zakończeniu sezonu 2016/2017 opuści stanowisko trenera Barcelony. 29 maja 2017 r. na tym stanowisku zastąpił go Ernesto Valverde.
9 lipca 2018 r. został nowym selekcjonerem reprezentacji Hiszpanii, zastępując na tym stanowisku Fernando Hierro. 19 czerwca 2019 z powodów rodzinnych zrezygnował z tej funkcji. Jak się później okazało, przyczyną była choroba córki, która zmarła 29 sierpnia 2019 r.. 19 listopada 2019 roku ponownie objął stanowisko selekcjonera reprezentacji Hiszpanii. Po nieudanych Mistrzostwach Świata 2022 8 grudnia 2022 pożegnał się ze stanowiskiem selekcjonera.