W końcu 1809 zamieszkał w Berlinie. Został członkiem Deutsche Tischgesellschaft. W 1811 opuścił Berlin, przebywał w Czechach i od 1813 w Wiedniu. Powrócił do Berlina 1815. Poznał tam córkę pastora Luise Hensel, lecz małżeństwo nie doszło do skutku.
Przełomowym momentem jego życia okazał się rok 1819, kiedy poznał mistyczkę Annę Katarzynę Emmerich. Od tej pory, aż do jej śmierci w 1824, spisywał jej wizje, czego efektem było ukazanie się trzyczęściowej relacji pt. Żywot i Bolesna Męka Pana Naszego Jezusa Chrystusa (1833). Będąc pod wpływem Emmerich, do końca życia był gorliwym katolikiem, a jego twórczość skupiała się już wyłącznie na tematach wiary chrześcijańskiej.
W 1833 poznał w Monachium szwajcarską malarkę .
thumb|Popiersie Clemensa Brentano, 1803
Dzieła thumb|Comödien (1852)