12 lipca 2009 została zaprzysiężona na urząd prezydenta Litwy, stając się w ten sposób pierwszą kobietą sprawującą ten urząd.
Kilka razy na zaproszenie prezydentów Polski gościła na uroczystościach Narodowego Święta Niepodległości przed Grobem Nieznanego Żołnierza w Warszawie, podczas których wygłaszała przemówienia w języku polskim.
W 2014 zdecydowała się ubiegać o reelekcję w kolejnych wyborach prezydenckich. W pierwszej turze wyborów zdobyła 45,92% głosów, przechodząc do drugiej tury z kandydatem LSDP Zigmantasem Balčytisem. W ponownym głosowaniu z 25 maja 2014 pokonała kandydata lewicy, otrzymując 57,9% głosów. 12 lipca 2014 została po raz drugi zaprzysiężona na prezydenta Litwy. Jej druga pięcioletnia kadencja zakończyła się 12 lipca 2019.
W 2020 przyjęła zaproszenie do Klubu Madryckiego, zrzeszającego byłych prezydentów i premierów.