Był najdroższym piłkarzem świata, kiedy w 1961 roku Katalończycy sprzedali go do Interu Mediolan za 142 tysiące funtów. Na jego transfer nalegał nowy trener Interu Helenio Herrera, z którym Suárez współpracował w Barcelonie. Piłkarz z Galicji był jednym z najważniejszych ogniw drużyny, która w pierwszej połowie lat 60. nie miała sobie równych ani w Serie A, ani w Pucharze Mistrzów. Piłkarze grający w Interze Herrery nazywani są generacją catenaccia, gdyż właśnie oni po raz pierwszy zaprezentowali światu udoskonaloną przez argentyńskiego szkoleniowca metodę gry. Suárez od 1961 do 1970 roku rozegrał w Interze 328 meczów, w których strzelił 55 goli.
Sportową karierę zakończył w wieku 38 lat w Sampdorii.
Kariera reprezentacyjna Luis Suárez w latach 1957–1972 rozegrał w reprezentacji Hiszpanii 32 mecze i strzelił 14 goli. Zdobył w jej barwach tytuł mistrza Europy na Euro 1964 oraz dwukrotnie występował na mistrzostwach świata: 1962 (runda grupowa) i 1966 (runda grupowa).
Kariera szkoleniowa Przez cztery lata prowadził pięć różnych klubów włoskich, bez większych sukcesów. W 1978 roku powrócił do Hiszpanii, do Deportivo La Coruña, ale został zwolniony już po kilku miesiącach pracy. Później pomagał José Emilio Santamaríi przy reprezentacji Hiszpanii.