Pisał także prace z dziedziny historii i zgromadził wielki księgozbiór dzieł z dziedzin geografii, historii i innych nauk.
Około roku 1900 osiadł na stałe w rodzinnym Paryżu (zezwolenie na pobyt wywalczyła mu prawdopodobnie Akademia Nauk, gdyż prawo o banicji członków byłych francuskich rodów panujących zniesiono dopiero w roku 1951) i poświęcił swój majątek popieraniu różnych inicjatyw naukowo-badawczych w dziedzinie geografii i botaniki – do dyspozycji francuskiej Akademii Nauk oddał stworzony przez siebie "Fundusz Bonaparte". Z jego środków wzniesiono w Alpach i Pirenejach stacje meteorologiczne do badania lodowców, obserwatorium na Mont Blanc, stację zoologiczną w Banyuls-sur-Mer i sfinansowano ekspedycję naukową na równik. W roku 1907 wybrano go nadzwyczajnym członkiem Akademii Nauk, w 1919 prezesem Narodowego Towarzystwa Geograficznego, a w 1922 przewodniczącym Międzynarodowego Związku Geograficznego.
Olbrzymie, zgromadzone przez Rolanda herbarium (zielnik, 2,5 mln eksponatów, 100 tys. gatunków, największy prywatny zbiór na świecie) znajduje się w zbiorach Uniwersytetu w Lyonie. W testamencie zapisał duże sumy dla wzbogacenia Biblioteki Miejskiej w Ajaccio.