W roku 1932 mając 27 lat, po tygodniu ćwiczeń z obciążonymi workami i manekinami, Albert Pierrepoint został asystentem swojego stryja Thomasa.
Podczas II wojny światowej w więzieniu wojskowym w Shepton Mallet wykonał 16 wyroków na amerykańskich żołnierzach skazanych za morderstwa i gwałty.
Jego pierwszą egzekucją wykonaną po otrzymaniu nominacji na naczelnego kata Zjednoczonego Królestwa w roku 1941 było powieszenie gangstera Antonio Manciniego w więzieniu w Londynie.
Po procesach norymberskich został potajemnie przewieziony przez brytyjskie władze wojskowe do Niemiec, gdzie powiesił ok. 200 nazistowskich zbrodniarzy wojennych. Wtedy też, wbrew jego woli, odtajniono jego personalia, a brytyjskie gazety zamieściły szereg artykułów wychwalających jego profesjonalizm i staranność, z jaką wykonywał wyroki na niemieckich zbrodniarzach.
Pierrepoint był katem o największej w historii Wielkiej Brytanii udokumentowanej liczbie wykonanych wyroków kary śmierci. W latach 1932–1956 powiesił 433 mężczyzn i 17 kobiet. Był również wykonawcą najszybciej wykonanego wyroku. James Inglis, 29-letni zabójca prostytutki został przez niego powieszony 8 maja 1951 w więzieniu w Manchesterze w ciągu zaledwie 7 sekund od momentu wyprowadzenia z celi.