W późniejszych latach zagrała wiele ról w filmach komediowych oraz serialach. Szerszej widowni dała się poznać w komedii romantycznej Ona to on, w którym zagrała główną rolę. W Polsce popularność zdobyła, grając niesforną siostrę w serialu Siostrzyczki, emitowanym przez telewizję TVN 7.
W 2007 uruchomiła linię odzieżową Dear ze sprzedawcą Steve & Barry’s, ale bankructwo sieci zmusiło przedsięwzięcie do zaprzestania działalności w kolejnym roku. W lutym 2010 znalazła się na okładce magazynu „Maxim”.
W 2012 została oskarżona o prowadzenie pojazdu w stanie nietrzeźwości w West Hollywood. Dwa lata później zarzut został odrzucony i otrzymała trzyletni okres próbny. W maju 2013 Bynes została oskarżona o lekkomyślne zagrożenie i posiadanie marihuany po tym, jak znaleziono ją palącą w holu jej apartamentowca na Manhattanie. Kiedy oficerowie weszli do jej mieszkania na 36 piętrze, rzekomo przez okno wyrzuciła faję wodną. Sędzia hrabstwa nowojorskiego oddalił sprawę przeciwko niej w czerwcu 2014.