29 października 2011 papież Benedykt XVI mianował go arcybiskupem metropolitą katowickim. Ingres do archikatedry w Katowicach odbył 26 listopada 2011. Do tego dnia pełnił funkcję administratora diecezji tarnowskiej. Jako arcybiskup metropolita katowicki objął urząd wielkiego kanclerza Wydziału Teologicznego Uniwersytetu Śląskiego w Katowicach. 29 czerwca 2012 otrzymał z rąk papieża paliusz. 31 maja 2023 papież Franciszek przyjął jego rezygnację z obowiązków arcybiskupa metropolity katowickiego.
W 2020 ksiądz Tadeusz Isakowicz-Zaleski opisał zarzuty dotyczące niewłaściwego postępowania w sprawie podległego mu księdza, wobec którego do kurii wpłynęły skargi o dopuszczanie się czynów pedofilskich. W reakcji na to rzecznik arcybiskupa katowickiego wydał dwa oświadczenia: w pierwszym przekazał, że arcybiskup wyraził żal i ubolewanie z powodu krzywdy wszystkich ofiar podległego mu duchownego, w drugim poinformował o zwróceniu się hierarchy do arcybiskupa metropolity krakowskiego Marka Jędraszewskiego z wnioskiem o wszczęcie postępowania wyjaśniającego w oparciu o motu proprio Vos estis lux mundi.