Sześć razy triumfowała w Wielkim Szlemie w grze pojedynczej. Pierwszy tytuł zdobyła w mistrzostwach Australii w 1949, ale już dwa lata wcześniej była w finałach Wimbledonu i mistrzostw Francji. W 1951 na Wimbledonie wygrała wszystkie trzy konkurencje – w finale singla pokonała Shirley Fry, w deblu triumfowała właśnie z Fry, a w mikście z Frankiem Sedgmanem. Potrójne zwycięstwa przypadły jej także w mistrzostwach Francji w 1952 (debel z Fry, mikst z Sedgmanem) i w mistrzostwach USA w 1954 (debel z Fry, mikst z Vikiem Seixasem). Razem z Fry tworzyła jedną z najlepszych par deblowych w historii (m.in. cztery wygrane z rzędu na mistrzostwach Francji, trzy wygrane z rzędu na Wimbledonie). Na mistrzostwach USA Hart i Fry toczyły interesującą rywalizację z inną utytułowaną parą Osborne DuPont i Brough – w finale w 1953 Hart i Fry wygrały 6:2, 7:9, 9:7, broniąc w trzecim secie dwóch piłek meczowych przy stanie 2:5. Rywalki zrewanżowały się w 1955, przerywając Hart i Fry serię czterech triumfów z rzędu.