Przebieg misji Sonda została wyniesiona z kosmodromu Kourou w Gujanie Francuskiej 27 września 2003 roku przy użyciu rakiety nośnej Ariane 5G wraz z dwoma satelitami telekomunikacyjnymi. Początkowo weszła na wydłużoną orbitę okołoziemską o perygeum 742 km i apogeum 36 016 km. Silnik jonowy został po raz pierwszy uruchomiony 30 września 2003. Podczas kolejnych 14 miesięcy dzięki pracy silnika orbita była stopniowo podwyższana. Wykorzystano też trzykrotnie manewry rezonansu grawitacyjnego z Księżycem (19 sierpnia 2004, 15 września 2004 i 12 października 2004), które znacząco modyfikowały orbitę sondy. 15 listopada 2004 SMART-1 wszedł na wstępną orbitę wokółksiężycową o perycentrum 4962 km i apocentrum 51 477 km. Dalsze manewry doprowadziły do osiągnięcia 27 lutego 2005 orbity roboczej odległej od powierzchni o około 300 – 3000 km i o nachyleniu 90°. 17 września 2005 po zużyciu prawie całego zapasu ksenonu silnik jonowy został ostatecznie wyłączony. Łącznie pracował on przez 4958,3 h podczas 844 odpaleń. Misja sondy zakończyła się 3 września 2006 roku, podczas 2890 orbity wokół Księżyca, upadkiem na jego powierzchnię.
Ważniejsze odkrycia i wydarzenia 27 września 2003 o godzinie 23:14 UTC: start sondy z kosmodromu Kourou.