Pierwszym członkiem The Strokes, jakiego spotkał Casablancas, był Nikolai Fraiture, który uczęszczał z nim do Lycée Français de New York (Fraiture ukończył je w 1997 r., Casablancas w 1996). Kiedy miał 14 lat, ojciec wysłał go do instytutu Le Rosey, elitarnej szkoły z internatem w Szwajcarii. Podczas krótkiego pobytu w Szwajcarii Casablancas spotkał kolejnego przyszłego członka The Strokes, Alberta Hammonda Jr. Casablancas uczęszczał do Dwight School z dwoma innymi przyszłymi Strokes’ami, Nickiem Valensim i Fabrizio Moretti. Casablancas nigdy nie ukończył szkoły, ale pobierał naukę w klasie muzycznej, gdzie – jak powiedział – po raz pierwszy cieszył się ze swojego pobytu tam. W 1998 Casablancas i pozostali założyli zespół The Strokes.
5 lutego 2005 roku w Nowym Jorku Casablancas poślubił Juliet Joslin, asystentkę managera The Strokes. Para ma syna, Cala, urodzonego 23 stycznia 2010 r. Drugi syn, Zephyr, urodził się 27 marca 2015 r. Julian i Juliet rozwiedli się w 2019 roku. Od 2020 r. mieszka w Los Angeles.