Użycie Samoloty rozpoznawcze Albatros C.I były używane w latach I wojny światowej przez wojskowe lotnictwo niemieckie na wszystkich frontach, także do bombardowania. Pojawiły się po raz pierwszy na froncie w kwietniu 1915 roku, jako pierwsze niemieckie samoloty klasy C uzbrojone w karabin maszynowy w tylnej kabinie (wprowadzony równolegle Aviatik C.I miał karabin maszynowy w przedniej kabinie). Na koniec grudnia 1915 było 228 Albatrosów C.I na froncie, co stanowiło aż 42% liczby samolotów klasy C, a na koniec lutego 1916 było ich najwięcej – 349 (37% samolotów klasy C)Grosz (1996), s.7. Na skutek zużycia i strat, w 1916 roku zostały na froncie zachodnim zastąpione przez nowsze samoloty klasy C (Albatros C.III i dalsze), lecz pozostały jeszcze w użyciu na froncie wschodnim i mniej aktywnych odcinkach. Łącznie z późniejszą produkcją jako samoloty szkolno-treningowe, według spisów komisji międzyalianckiej, w 1920 w Niemczech istniało wciąż przynajmniej 595 samolotów Albatros C.I, będących w różnym stanieGrosz (1996), s.9.
Używane były podczas wojny także w lotnictwie Turcji i Bułgarii, a po niej także w lotnictwie ZSRR, Rumunii, Jugosławii i Finlandii.