Kariera Debiutancka płyta wokalistki zatytułowana Alright, Still ukazała się w lipcu 2006 roku. Album zawiera 11 utworów. Singiel „Smile”, który pochodzi z tej płyty stał się utworem tygodnia w BBC Radio 1 i wielkim przebojem w Wielkiej Brytanii. Produkcją albumu zajęli się Pablo Cook, Blair MacKichan, Future Cut, Mark Ronson oraz Greg Kurstini. Oprócz wymienionego singla, z krążka „Alright, Still pochodzą utwory: „LDN”, „Littlest Things” oraz „Shame For You/Alfie”.
9 lutego 2009 wydała album zatytułowany: It’s Not Me, It’s You, z którego pochodzi 5 singli: „The Fear”, „Not Fair”, „Fuck You”, „22” i „Who’d Have Known”.
W roku 2009 brała udział w kampanii reklamowej torebek Coco Cocon, marki Chanel. We wrześniu tego samego roku śpiewała podczas pokazu wiosna-lato Chanel.
20 czerwca Allen ogłosiła, że powraca do studio i zaczyna pracę nad nową muzyką. Gościnnie pojawiła się na płycie P!nk, The Truth About Love, w singlu „True Love”. Lily ogłosiła, że jej nowy album pojawi się pod koniec roku 2013. Jej inspiracją do nowej muzyki ma być macierzyństwo.
W listopadzie 2013 Lily Allen nagrała cover piosenki Keane'a „Somewhere Only We Know”.