W 1986 roku, na antenie programu telewizyjnego prowadzonego przez Michela Druckera, pijany, powiedział dwudziestotrzyletniej wówczas Whitney Houston, że „chce ją zerżnąć”.
Był uzależniony od alkoholu oraz nikotyny, które prawie go oślepiły i doprowadziły do miażdżycy nóg. Zmarł wskutek zawału mięśnia sercowego 2 marca 1991 w Paryżu, w wieku niespełna 63 lat. Został pochowany na słynnym cmentarzu Montparnasse.
Kariera muzyczna We wrześniu 1958 roku zadebiutował albumem Du chant à la une !... Następnie nagrał trzy kolejne płyty: N° 2 (1959), L’Étonnant Serge Gainsbourg (1961) i Serge Gainsbourg N° 4 (1964), które przeszły bez echa, chociaż kompozycje dla takich wokalistów jak Petula Clark, Juliette Gréco i Dionne Warwick okazały się przebojami.
Gainsbourg i Brigitte Bardot będąc w związku nagrywali w duecie piosenki, w tym „Bonnie i Clyde”, „Harley Davidson”, „Comic Strip” czy „Initials BB”. W 1967 roku napisał dla Bardot utwór „Je t’aime... moi non plus”, choć sama muzyka była publikowana już wcześniej. Wersja w wykonaniu Bardot, która obawiała się skandalu, na jej prośbę nie została upubliczniona do połowy lat 80. W 1969 roku Gainsbourg w duecie ze swoją ówczesną partnerką Jane Birkin nagrał ponownie tę piosenkę – nagranie zawierające m.in.