Opracował tam, wspólnie z Nikołajem Siemionowem metodę wyznaczania momentu magnetycznego atomów za pomocą niejednorodnego pola magnetycznego, użytą kilka lat później w słynnym doświadczeniu Sterna-Gerlacha.
W roku 1921, za namową Ioffego, Kapica wyjechał do Cambridge w Anglii, gdzie rozpoczął pracę u Ernesta Rutherforda w słynnym Laboratorium Cavendisha. Początkowo kontynuował swoje prace nad metodami wytwarzania silnych pól magnetycznych i badaniem zachowania metali w takich polach, potem zaczął interesować się fizyką niskich temperatur, opracował między innymi nowy typ skraplarki do uzyskiwania ciekłego helu. W roku 1929 został członkiem Royal Society, a także członkiem korespondentem Akademii Nauk ZSRR.
W roku 1934 wyjechał na wakacje do ojczyzny. Według niektórych źródeł, zrobił to za namową nielegała INO NKWD, Rudolfa Abla. Po przyjeździe do ZSRR skonfiskowano mu paszport i zakazano wyjazdu.