Pasją Paulinga stało się opisywanie wieloelektronowych atomów i jonów, a później – wieloatomowych cząsteczek Pobyt w instytutach Nielsa Bohra w Kopenhadze (wiosna 1927) i Erwina Schrödingera w Zurychu (lato 1927) przekonał go, że mniejsze korzyści daje mu kontakt z Bohrem, Debye’em i Schrödingerem niż z ich asystentami. Współpracownikami Paulinga zostali Walter Heitler (ur. 1904) i Fritz London (ur. 1900), opracowujący wówczas model wiązania chemicznego w dwuatomowej cząsteczce wodoru (zob. też: siły Londona), oraz Samuel Goudsmit (ur. 1902). Zespół ten opracował model VB (), nazywany też HLSP (Heitler-London-Slater-Pauling). Pauling znalazł możliwości zastosowania nowej mechaniki falowej do opisywania własności atomów wieloelektronowych (dla elektronów zewnętrznych zastosował funkcję podobną do znalezionej dla wodoru; uwzględnił oddziaływanie elektronów wewnętrznych, określając efektywne ładunki jąder).
W październiku 1926 roku przekazał redakcji „” artykuł . W marcu 1927 roku w „” opublikowano jego artykuł pt. , złożony w redakcji przez Arnolda Sommerfelda 1 stycznia.