Uczestniczył tylko w jednym turnieju Copa América (1959), w którym poprowadził Brazylię do 4 zwycięstw i 2 remisów, a także zdobył koronę króla strzelców (8 goli w 6 meczach). To jednak (wobec 5 zwycięstw i 1 remisu Argentyny) okazało się niewystarczające do zdobycia tytułu i Brazylia zajęła 2. miejsce.
Wystąpił ponadto w 23 nieoficjalnych meczach Brazylii i zdobył w nich 18 bramek. Wśród nich jest występ przeciwko reprezentacji FIFA (6 listopada 1968, wygrany przez Brazylię 2:1) uważany przez niektóre źródła (zwłaszcza brazylijskie) za oficjalny, jednak FIFA w 2001 roku wykreśliła go z listy meczów oficjalnych.
Mając w składzie Pelé i Garrinchę reprezentacja Brazylii nie przegrała ani jednego meczu (29 zwycięstw, 3 remisy).
Po zakończeniu kariery Tuż po końcu piłkarskiej przygody został dyrektorem sportowym Santosu, a w 1995 roku objął stanowisko ministra sportu Brazylii, które piastował 3 lata. Zaczął pracę nad ustawą dotyczącą przejrzystości i etycznego funkcjonowania klubów piłkarskich. Chciał, aby piłkarze po wypełnieniu kontraktu byli wolnymi zawodnikami. Próbował swoich sił jako komentator telewizyjny. Napisał książkę ze wspomnieniami. Pelé był także ambasadorem dobrej woli UNESCO. Grał w filmie Ucieczka do zwycięstwa (reż. John Huston). Wziął udział w promowaniu wielu firm, m.in.