5 września 1958 wyszła za mąż za adwokata Françoisa Moreuila, poznanego podczas realizacji Witaj, smutku. Wystąpiła w dwóch filmach angielskich, jako Helen, córka profesora Alfreda Kokintza (William Hartnell) w komedii wojennej Mysz, która ryknęła (The Mouse That Roared, 1959) z Peterem Sellersem i Barbara Holloway w dramacie kryminalnym Niech nikt nie pisze dla mnie epitafium (Let No Man Write My Epitaph, 1960) z Shelley Winters, ale sławę przyniosła jej dopiero rola Patricii Franchini w dramacie kryminalnym Jeana-Luca Godarda Do utraty tchu (À bout de souffle, 1960), jednym z klasycznych filmów Nowej Fali, za którą zdobyła nominację do Nagrody BAFTA dla najlepszej aktorki pierwszoplanowej.
21 września 1960 Seberg i Moreuil rozwiedli się. Moreuil zgromadził wcześniej pieniądze i był współreżyserem dramatu Miłość uczennicy (La récréation, 1961), gdzie Seberg zagrała główną rolę Kate Hoover.
16 października 1962 poślubiła starszego od siebie o 24 lata Romaina Gary, konsula generalnego Francji w Los Angeles, pisarza i dyplomatę. Urodziła syna Alexandre Diego (ur. 17 lutego 1962). 1 lipca 1970 doszło do rozwodu.