Lider UDF zarejestrował się jako kandydat na urząd prezydencki także w wyborach w 2007. Według niektórych sondaży przedwyborczych (w tym Ifop Fiducial z 10 marca 2007) mógł przez pewien okres liczyć na 23% głosów, czyli tyle samo co kandydatka socjalistów, Ségolène Royal. Ostatecznie uzyskał ponad 6,8 mln głosów (18,57%), zajmując trzecie miejsce. Przed drugą turą wyborów nie poparł żadnego z kandydatów, ogłosił też zamiar powołania na bazie UDF nowego ugrupowania pod nazwą Ruch Demokratyczny. Jednocześnie zdecydowana większość deputowanych jego partii publicznie zaapelowała o wsparcie Nicolasa Sarkozy’ego, a po jego zwycięstwie powołało formację Nowe Centrum, która powróciła do większości prezydenckiej.
François Bayrou obronił mandat deputowanego w 2007, jednak założony przez niego MoDem wprowadził tylko kilku posłów do Zgromadzenia Narodowego XIII kadencji. W 2012 ponownie wystartował w wyborach prezydenckich. W głosowaniu z 22 kwietnia 2012 otrzymał około 3,73 miliona głosów (9,13%), zajmując wśród 10 kandydatów 5. miejsce i przegrywając w pierwszej turze. Przed drugą turą zadeklarował, że sam poprze kandydata socjalistów François Hollande’a przeciwko Nicolasowi Sarkozy’emu. Wystartował również po raz kolejny w tym samym roku w wyborach parlamentarnych w okręgu, z którego posłował od 1986.