Od 1962 należał do Związku Literatów Polskich (do rozwiązania Związku w 1983). Na początku lat 60. poznał metropolitę krakowskiego Karola Wojtyłę, który zjawił się w redakcji Tygodnika Powszechnego chcąc opublikować swoje poezje. Marek Skwarnicki zajął się redakcją tych tekstów i do końca życia papieża współpracował z nim przy publikowaniu twórczości poetyckiej, jeżdżąc w tym celu również do Rzymu i znajdując w nim doskonałego rozmówcę na tematy związane ze znaczeniem słowa i poezji. W swoich rozmowach o poezji poruszali często problem komunikowania się ludzi za pośrednictwem poezji, której nie może zastąpić ani język nauk ścisłych, ani filozofia czy literatura.

W 1964 Marek Skwarnicki odbył pierwszą kilkumiesięczną podróż do Stanów Zjednoczonych; opublikował wówczas w „Tygodniku Powszechnym” cykl reportaży pt. „Amerykańskie wakacje”. W 1968 otrzymał nagrodę Fundacji im. Kościelskich w Genewie, a w 1969 nagrodę poetycką im. Andrzeja Bursy, przyznawaną przez Krakowską Grupę Literacką „Barbarus”. W 1969 przebywał we Fryburgu w Szwajcarii, gdzie podjął pracę w sekretariacie Rady Międzynarodowego Ruchu Intelektualistów Katolickich „PAX Romana” (Mouvement International des Intellectueles Catholiques);