Rok później podpisała kontrakt w Hollywood z MGM na występ w melodramacie wojennym Freda Zinnemanna Teresa (1951) z Johnem Ericsonem, a za tytułową rolę Teresy Russo otrzymała Złoty Glob dla najbardziej obiecującej debiutantki.
W 1955 była nominowana do Nagrody Henrietty w kategorii ulubiona aktorka światowego kina. Występując pod pseudonimem Pier Angeli, zagrała w znaczących hollywoodzkich produkcjach, takich jak Między linami ringu (1957) w reżyserii Roberta Wise’a, gdzie partnerowała Paulowi Newmanowi. W 1959 wydała płytę Italia con Pier Angeli. W 1961 zdobyła nominację do Nagrody BAFTA dla najlepszej aktorki zagranicznej za rolę Anny Curtis w dramacie Zmowa milczenia (The Angry Silence, 1960) u boku Richarda Attenborough. W latach 60. XX wieku pojawiała się w filmach o niewielkiej wartości artystycznej.
Spotykała się z Jamesem Deanem i Kirkiem Douglasem. 24 listopada 1954 wyszła za mąż za piosenkarza i aktora Vica Damone’a. Mieli syna Perry’ego Rocco Luigiego Farinolę (ur. 21 sierpnia 1955, zm. 9 grudnia 2014 w wieku 59 lat). 18 grudnia 1958 Angeli i Damone rozwiedli się. 14 lutego 1962 poślubiła włoskiego kompozytora Armando Trovajoliego, z którym miała syna, Howarda Andrew George’a (ur. 8 stycznia 1963).