W tym też mniej więcej czasie wstąpił do hiszpańskiego wojska, w którym ostatecznie dosłużył się stopnia kapitana. W roku 1808, kiedy armia francuska Napoleona Bonapartego najechała Hiszpanię, Sor pisał utwory na gitarę, stanowiące akompaniament do wierszy utrzymanych w tonie patriotycznym. Po porażce armii hiszpańskiej złożył jednak przysięgę nowej władzy Józefa Bonapartego i przyjął stanowisko głównego komisarza policji z ramienia władz okupacyjnych w jednym z andaluzyjskich okręgów. W roku 1813 okupanci francuscy zostali wyparci z Hiszpanii; Sor wraz z wieloma innymi artystami i arystokratami zaprzyjaźnionymi z Francuzami (tak zwanymi afrancesados, czyli sfrancuziałymi) opuścił Hiszpanię z obawy przed karą. Udał się do Paryża, by już nigdy nie powrócić do ojczyzny.
Dzięki swoim umiejętnościom kompozytora i gitarzysty zaczął uzyskiwać renomę w środowiskach artystycznych Paryża i w końcu zdecydował się na europejskie tournée, dzięki któremu zyskał znaczną sławę. Dłuższy czas przebywał m.in. w Londynie, gdzie odniósł sukces jako twórca muzyki baletowej, dzieł na orkiestrę, fortepian i głos i gitarę. W roku 1823 udał się w podróż do Petersburga, po drodze koncertując w Warszawie.