Na pierwszej płycie – Takes off obecny jest klasyczny skład: gitarzyści Paul Kantner i Jorma Kaukonen, basista Jack Casady, perkusista Skip Spence i Balin na wokalu. W dwóch utworach pojawia się głos amerykańskiej wokalistki Signe Toly Anderson.
W roku 1967 nagrano następną płytę Surrealistic Pillow (uznawaną za jeden z najważniejszych albumów lat 60.), do zespołu przyjęta została Grace Slick, która w szybkim czasie zdobyła olbrzymi rozgłos (po części również dzięki brawurowym występom na Woodstocku '69) i stała się wizytówką grupy.
Na początku lat 70. czołowi artyści tworzący grupę rozpoczęli swe kariery solowe, z czasem tracąc zainteresowanie wspólnym muzykowaniem. Doprowadziło to do rozpadu grupy. Na jej bazie powstały jednak dwie inne formacje – Hot Tuna i Jefferson Starship, który w późniejszych latach przeistoczył się w Starship. Grupa wystąpiła na obu słynnych festiwalach w Woodstock i Monterey.
W 1996 grupa została wprowadzona do Rock and Roll Hall of Fame.