Kilka tygodni później podpisała kontrakt płytowy z wytwórnią Universal Music, która wydała jej singiel „The Great Escape”. Utwór dotarł do 11. miejsca krajowej listy przebojów. 16 czerwca 2006 wydała czwarty album studyjny pt. The Great Escape, który zadebiutował na pierwszym miejscu listy najczęściej kupowanych płyt w kraju i utrzymał się na szczycie zestawienia przez kolejne sześć tygodni. Kilka tygodni po premierze album uzyskał status złotej, a kilka miesięcy później – platynowej płyty. We wrześniu wydała drugi singiel z płyty – „The Lonely One”, który dotarł do 12. miejsca krajowej listy przebojów. Trzecim singlem z krążka została piosenka „I Love You”, która ukazała się w lutym 2007, zajęła 35. miejsce na krajowej liście przebojów i została umieszczona na ścieżce dźwiękowej filmu Steel Magnolias. Niedługo później piosenkarka wydała singiel promocyjny „Reach for the Light”. thumb|Ilse DeLange na festiwalu Bevrijdingsfestival, 2008 W październiku 2007 wydała drugi album koncertowy pt. Live, który zadebiutował na czwartym miejscu zestawienia najczęściej kupowanych płyt w Holandii. W 2008 ogłosiła, że pisze i nagrywa nową płytę w Göteborgu. Album zapowiadała singlem „So Incredible”, który zajął pierwsze miejsce na liście przebojów w Holandii. 17 października wydała piąty album studyjny pt.