W wyborach prezydenckich przeprowadzonych 13 czerwca 2004 z ramienia partii wystartowała Vilija Blinkevičiūtė, uzyskując 16,60% głosów. W tym samym roku ugrupowanie nie wprowadziło żadnego swojego przedstawiciela do Parlamentu Europejskiego, odnotowując wynik poniżej 7%. W wyborach krajowych w październiku Nowy Związek wystartował w koalicji z socjaldemokratami, zdobywając w jej ramach 11 mandatów.
NS kontynuował współpracę rządową z LSDP, w ramach której Artūras Paulauskas utrzymał stanowisko przewodniczącego parlamentu. Kiedy został odwołany w 2006, w związku z zarzutami dotyczącymi wykorzystywania przez pracowników kancelarii Sejmu służbowych samochodów dla prywatnych celów, jego ugrupowanie wycofało się z koalicji.
W 2007 socjalliberałowie odnotowali przeciętne wyniki w wyborach samorządowych, uzyskując w skali kraju 97 mandatów. Na początku 2008 Nowy Związek powrócił do współpracy z socjaldemokratami, wprowadzając swoich ministrów do gabinetu Gediminasa Kirkilasa. W wyborach parlamentarnych w tym samym roku partia uzyskała 3,64% głosów i nie przekroczyła wyborczego progu. Jeden z jej dotychczasowych posłów (Valerijus Simulik) utrzymał swój mandat, wygrywając w okręgu większościowym. W wyborach w 2011 ugrupowanie zdobyło 52 mandaty w radach samorządowych.