Zyta swojego przyszłego męża, arcyksięcia Karola Habsburga, poznała jako osiemnastoletnia dziewczyna latem 1910 roku. Zytę w swoim przyszłym mężu zauroczyła głównie czułość, z jaką ten miał opiekować się swoim młodszym bratem, Maksymilianem. Początkowo Zyta chciała wstąpić do klasztoru, ale podporządkowała się woli matki, która chciała, by córka zasiadła na jakimś tronie. Karol oświadczył się jej w 1910 roku, zaraz potem kiedy dowiedział się, że o rękę księżniczki zabiegał też Jaime de Burbon, ówczesny karlistowski pretendent do tronu Hiszpanii. W związku z serią zgonów w dynastii Habsburgów (śmierć Rudolfa Habsburga w 1889, Maksymiliana Habsburga w 1867, Karola Ludwika Habsburga w 1896 i Otto Habsburga w 1906 roku), oraz morgantycznego ślubu arcyksięcia Franciszka Ferdynanda, ponaglenia do zaręczyn płynęły także od cesarza Franciszka Józefa..
Arcyksiężna Kolejne spotkania przyszłych małżonków aranżowane były przez arcyksiężną Marię Teresę, żonę Karola Ludwika Habsburga. Była ona babką Karola oraz siostrą matki Zyty..