Mikis Theodorakis, pomimo swoich osiągnięć kompozytorskich, nie zaprzestał także działalności politycznej. W 1964, rok po zabójstwie lewicowego działacza – Gregorisa Lambrakisa, w które zamieszane były władze kraju, założył Młodzieżówkę Demokratyczną im. Lambrakisa. W tym samym roku został też członkiem Parlamentu z ramienia lewicowej partii EDA. Do tego czasu zagrał wiele koncertów, jednak z powodu swoich radykalnych poglądów politycznych wiele jego utworów było cenzurowanych bądź też w ogóle nie dopuszczano ich do emisji na antenach stacji radiowych. Mimo to ten okres w życiu artysty uważany jest za szczyt jego kariery kompozytorskiej.
Okres greckiej junty 21 kwietnia 1967 władzę w Grecji, po zorganizowaniu puczu, przejęła junta wojskowa. W związku z tym wydarzeniem Theodorakis został działaczem podziemia, zakładając organizację Front Patriotyczny. Przedtem władze wydały dekret nr 13, który, jako jeden z pierwszych wydanych przez nowy rząd, zabraniał grania oraz słuchania jego muzyki. 21 sierpnia Mikis został również umieszczony w areszcie na okres pięciu miesięcy. Rok później został zesłany do Zatouny wraz z żoną Myrto oraz dwójką dzieci – Margaritą i Yorgosem.