Ponownie był wybierany na posła w wyborach w 2007 i 2009.
W maju 2005 został wiceprzewodniczącym Międzynarodówki Socjalistycznej. W styczniu 2006 został mianowany przewodniczącym tej organizacji, będąc jedynym kandydatem na to stanowisko (w listopadzie 2022 na jego następcę na tej funkcji został wybrany Pedro Sánchez).
W wyborach parlamentarnych we wrześniu 2007 ponowne zwycięstwo odniosła centroprawicowa Nowa Demokracja premiera Kostasa Karamanlisa, zdobywając 152 z 300 mandatów. PASOK, ze 102 mandatami w parlamencie, pozostał w opozycji. W konsekwencji Jorgos Papandreu musiał walczyć o utrzymanie przywództwa w partii z Ewangelosem Wenizelosem. 11 listopada 2007 w partyjnym głosowaniu pokonał swojego konkurenta, zdobywając prawie 56% głosów i zachowując stanowisko.
Kierowany przez niego PASOK zwyciężył w wyborach PE w 2009. W tym samym roku partia wygrała także w przedterminowych wyborach parlamentarnych, zdobywając 160 mandatów w 300-osobowym Parlamencie Hellenów. Przyniosło to Jorgosowi Papandreu możliwość utworzenia gabinetu i przejęcia władzy. W czasie kampanii wyborczej lider socjalistów zapowiadał odmienną od rządowej strategię walki z kryzysem, obiecując pakiet stymulujący gospodarkę o wartości 3 miliardów euro oraz podwyżkę podatków dla najbogatszych i pomoc najbiedniejszym obywatelom.