W czasie okupacj niemieckiej działał w konspiracji, po wojnie współdziałał przy reaktywacji warszawskiej Akademii Sztuk Pięknych i został wybrany jej rektorem (1945–1947).

Specjalizował się w grafice użytkowej – projektował winiety, papiery wartościowe, znaczki pocztowe, telegramy, zaproszenia, kartki świąteczne, programy, menu itp., jednak jego największymi pasjami, które przyniosły mu światową sławę, były ilustracje do książek oraz ekslibrisy. Drzeworyty Chrostowskiego-Ostoi odznaczają się mistrzostwem technicznym, elegancją, finezją i dekoracyjnością. Był członkiem Stowarzyszenia Polskich Artystów Grafików „Ryt”. W okresie międzywojennym jego prace publikowała między innymi wydawana w Poznaniu „Tęcza”. W 1936 opracował projekt dyplomu i Odznaki Pamiątkowej Generalnego Inspektora Sił Zbrojnych.

Podczas okupacji przebywał w Warszawie, działał w ruchu oporu pod ps. „Dyrektor”, „Just” i „Korweta”. Prowadził tajne nauczanie, a od stycznia 1940 był członkiem ZWZ (późniejszej AK). Był szefem Referatu 999 Oddziału II Informacyjno-Wywiadowczego Komendy Głównej Armii Krajowej, zajmującego się ruchem komunistycznym w okupowanej Polsce. 11 sierpnia 1944 został wywieziony transportem do obozu w Pruszkowie, z którego po drodze zbiegł. Do Warszawy wrócił na początku 1945.