2010–2012: Messy Little Raindrops i A Million Lights Drugi album studyjny wokalistki zatytułowany Messy Little Raindrops został wydany 29 października 2010 roku przez wytwórnię Fascination Records. Płyta była nagrywana w Londynie i Los Angeles, gdzie Cheryl pracowała głównie z Wayne’em Wilkinsem, który wyprodukował również utwór „Fight for This Love”. Pierwszym singlem promującym płytę został utwór „Promise This”, który stał się najszybciej sprzedającym się singlem w Wielkiej Brytanii w 2010 roku. Zajął 1. miejsca list przebojów w Irlandii i Wielkiej Brytanii. 19 sierpnia 2011 roku album uzyskał status platynowej płyty w Wielkiej Brytanii za sprzedaż przekraczającą 300 tys. kopii.
W 2012 roku, po trzech latach przerwy dziewczyny z Girls Aloud ponownie spotkały się w studiu z okazji dziesiątej rocznicy powstania zespołu. Powrót grupy związany był z wydaniem charytatywnego singla dla organizacji Children in Need. Premiera singla „Something New” odbyła się w 16 października 2012 roku rozgłośni Capital FM. 26 listopada ukazał się album podsumowujący dziesięcioletnią działalność zespołu. Prócz największych przebojów, wydawnictwo zawierało cztery nowe nagrania, powstałe na potrzeby promocji albumu. Dziewczyny udały się w swoją 6. trasę koncertową.