W roku 1820 zorganizował w Konstantynopolu zabójstwo swego oponenta, co sułtan Mahmud II wykorzystał jako pretekst do rozprawy wojskowej z niebezpiecznym podwładnym, dawno już zbyt samodzielnym, jak na urzędnika. W początkach 1822, po 17-miesięcznej kampanii i oblężeniu Janiny, Ali Pasza został ostatecznie pokonany przez turecką armię. Pojmany 24 stycznia (lub 5 lutego) 1822, na wyspie, na pobliskim jeziorze Pamvotida, został zgładzony na miejscu, w klasztorze świętego Pantalejmona. Istnieje tam dziś muzeum historyczne przekazujące nastrój epoki i gromadzące związane z Alim Paszą przedmioty, w tym insygnia jego władzy.
Jednym z bezpośrednich następstw oblężenia, a następnie usunięcia Alego Paszy, stała się szansa sukcesu greckiego powstania narodowego 1821-1827 – pierwszego zwycięskiego spośród kilkunastu tragicznych zrywów"1821 Η ΓΕΝΝΗΣΗ ΕΝΟΣ ΕΘΝΟΥΣ-ΚΡΑΤΟΥΣ" – uniwersytecka praca zbiorowa 9 historyków, seria wydawnicza Skai Biblio, 2010, tomy 1,2,3. oraz dokumentalny program historyczny "1821" i następująca po nim dyskusja autorów, odcinek 1, dostępny na stronie internetowej Skai TV.