W tym okresie zainteresował się ludową muzyką karaibską, reggae i ska, a także pracował nad materiałem na solowy album, zatytułowany po prostu Paul Simon, który wydał w lutym 1972. Po premierze płyty nie chciał wyruszyć w trasę koncertową, co tłumaczył niewystarczającą liczbą solowych piosenek i niechęcią do grania przebojów, które wylansował z Garfunkelem. Album mimo braku promocji koncertowej dotarł do czwartego miejsca na UK Albums Chart i uzyskał status złotej płyty za wysoką sprzedaż w Wielkiej Brytanii. Wydawnictwo promował singlami: „Mother and Child Reunion”, „Me and Julio Down by the Schoolyard” i „Duncan”, które dotarły odpowiednio na czwarte, 22. i 52. miejsce na liście Hot 100 oraz na piąte i 15. miejsce na UK Singles Chart. Latem 1972 wystąpił podczas gali w Cleveland, która została zorganizowana dla wsparcia kampanii wyborczej George’a McGoverna, kandydata Partii Demokratycznej w wyborach prezydenckich. W tym samym roku wydał książkę pt. The Songs of Paul Simon (pol. Piosenki Paula Simona).