Nagrała także piosenkę przewodnią do The SpongeBob SquarePants Movie.

2006-08: The Best Damn Thing

26 lutego 2006 roku Lavigne wystąpiła na ceremonii zamknięcia Zimowych Igrzysk Olimpijskich w Turynie, wykonując utwór „Who Knows”. Podczas nagrywania swojego trzeciego albumu, Fox Entertainment Group poprosiło ją o napisanie piosenki do filmu fantasy Eragon. Napisała i nagrała dwa utwory, jednak tylko jeden z nich „Keep Holding On”, znalazł się na ścieżce dźwiękowej do filmu. Potem przyznała jednak, że jej album będzie utrzymany w zupełnie innym klimacie niż utwór wykorzystany w filmie.

17 kwietnia 2007 ukazała się jej trzecia płyta pt. The Best Damn Thing. Pierwszym singlem z niej pochodzącym był międzynarodowy przebój „Girlfriend”. Przez sporą część fanów album został przyjęty chłodno, ze względu na radykalną zmianę stylu artystki. W przeciwieństwie do poprzednich wydawnictw piosenkarki, na płycie zawarto mniej osobistą i bardziej beztroską muzykę. Przebojami na skalę światową stały się również utwory „When You’re Gone”, „Hot” oraz „The Best Damn Thing”. Już w pierwszym tygodniu album zadebiutował na szczycie notowania Billboard 200. Album sprzedał się w ponad sześciu milionach egzemplarzy na całym świecie. Singiel „Girlfriend” stał się numerem jeden na notowaniu Billboard Hot 100.