1 czerwca 1930, po raz pierwszy odbył się na nim finał Pucharu Króla, w którym - w obecności 63 000 kibiców – Athletic Bilbao pokonał Real Madryt 3:2. W ciągu następnych kilkudziesięciu lat przeprowadzono na nim jeszcze 8 finałowych pojedynków tych rozgrywek (1933, 1934, 1939, 1944, 1945, 1946, 1957 i 2004). Do najciekawszego z nich doszło 16 czerwca 1957, gdy finał Pucharu Hiszpanii (wówczas pod nazwą Copa del Generalísimo) stanowił jednocześnie derby miasta, a w obecności 75 000 widzów FC Barcelona wygrała 1:0 z Espanyolem Barcelona. W 1936 r. stadion miał być główną areną Olimpiady Ludowej, która jednak - z uwagi na wybuch wojny domowej – nie doszła do skutku. W 1955 r. stanowił główny obiekt 2. edycji Igrzysk Śródziemnomorskich. Od lat 60. XX wieku sporadycznie użytkowana budowla niszczała, a w latach 70. XX wieku jej stan techniczny znacząco się pogorszył, m.in. z tego powodu nie rozgrywano tutaj meczów Mistrzostw Świata 1982. W latach 1969, 1971, 1973 i 1975 stadion był wykorzystywany głównie, jako padok podczas Grand Prix Hiszpanii Formuły 1, odbywającej się na pobliskim Montjuïc Circuit. Przełom nastąpił w I połowie lat 80. XX wieku, gdy Barcelona postanowiła ubiegać się o prawo zorganizowania Igrzysk Olimpijskich 1992.