Grissom nadał kapsule Gemini 3 imię „Molly Brown”. W ten nieco humorystyczny sposób nawiązał do swojej poprzedniej misji, podczas której niemal utonął (Molly Brown była pasażerką „Titanica”, która ratując wielu pasażerów uzyskała przydomek „Niezatapialna” – jej życiorys stał się podstawą popularnego musicalu). Nie podobało się to kierownictwu NASA i od tej misji aż do lotu Apollo 9 zabroniono nadawania nazw pojazdom załogowym.

23 marca 1965 rakieta nośna Titan II z kapsułą „Molly Brown” na szczycie rozpoczęła swój lot w kosmos. Grissom został tym samym pierwszym człowiekiem, który poleciał w kosmos po raz drugi. Był to jednak jego pierwszy lot orbitalny, ponieważ za pierwszym razem nie znalazł się na orbicie okołoziemskiej. Głównym zadaniem astronautów było wykonanie dwukrotnej ręcznej zmiany wysokości orbity oraz jej płaszczyzny. Podczas powrotu z orbity astronauci ręcznie odpalali silniki hamujące statku.