W czasie wojny secesyjnej, w 1862 roku, na wezwanie gubernatora Ohio służył przez cztery miesiące w stopniu kapitana kompanii B w 85. pułku ochotników z Ohio. Do jego obowiązków należało m.in. eskortowanie jeńców wojennych do Vicksburga. Służba wojskowa negatywnie wpłynęła na jego stan zdrowia. W lutym 1866 roku wrócił do Dartmouth College, gdzie przejął po zmarłym ojcu katedrę filozofii przyrody i astronomii.
Działalność badawcza i odkrycia Charles Augustus Young specjalizował się w obserwacjach spektroskopowych Słońca. 7 sierpnia 1869 roku, podczas zaćmienia Słońca w Burlington, wykazał, że zielona linia widmowa (określana jako linia 1474 K) jest emitowana przez koronę słoneczną, a nie przez protuberancje. We wrześniu 1870 roku wykonał pierwsze w historii zdjęcie protuberancji na brzegu tarczy słonecznej.
22 grudnia 1870 roku w trakcie obserwacji zaćmienia w hiszpańskim Jerez odkrył tak zwaną warstwę odwracającą atmosfery słonecznej, rejestrując zjawisko odwrócenia ciemnych linii widmowych w jasne (widmo błyskowe). Jesienią 1871 roku opracował wstępny katalog 103 jasnych linii widmowych chromosfery, a w grudniu prowadził precyzyjne obserwacje widma komety Enckego.