Z powodu zawieszenia Mertesackera Vermaelen był partnerem Koscielnego również w meczu z Norwich City 13 kwietnia, w którym Arsenal wygrał 3:1.

2013-14 W dniu 17 maja 2014 roku Vermaelen zdobył swoje jedyne trofeum z Arsenalem jako rezerwowy w wygranym 3-2 meczu z Hull City w finale FFA Cup (2014).

FC Barcelona 9 sierpnia 2014 Arsenal przyjął ofertę 15 milionów funtów od FC Barcelony za Vermaelena. Następnego dnia zakończył swoją współpracę z Arsenalem i podpisał pięcioletni kontrakt z nowym klubem. Vermaelen cierpiał z powodu kontuzji od czasu przeniesienia. Uważano, że jest gotowy na mecz Barcelony z APOEL-em FC w Lidze Mistrzów, ale został usunięty z drużyny. Przeszedł operację 2 grudnia 2014 z powodu nawracającego się urazu ścięgna podkolanowego i spodziewano się, że wróci do gry za około od czterech do sześciu miesięcy. Vermaelen zadebiutował w Barcelonie 23 maja 2015 w ostatnim meczu sezonu przeciwko Deportivo La Coruña, w którym grał przez 63 minuty, a następnie został zmieniony przez Douglasa w zremisowanym 2:2 spotkaniu na Camp Nou.