W nocy z 2 na 3 kwietnia 1968 Baader i Ensslin podłożyli ogień pod dom towarowy we Frankfurcie nad Menem w proteście przeciwko „obojętności opinii publicznej wobec ludobójstwa w Wietnamie”. Nikt nie zginął ani nie ucierpiał w wyniku tego zdarzenia. Para została aresztowana, jednak po apelacji wypuszczono ich na wolność. W kwietniu 1970 Baader został ponownie ujęty przez służby RFN. Z więzienia odbił go 14 maja 1970 oddział pod dowództwem znanej dziennikarki Ulrike Meinhof. Wydarzenie to formalnie uważane jest za początek działalności Frakcji Czerwonej Armii, znanej też jako Grupa Baader-Meinhof.
Po uwolnieniu Baader udał się do ośrodka szkolenia terrorystów w Jordanii, skąd razem z innymi członkami grupy został usunięty z powodu niezgody na segregację płciową w obozie oraz tryb życia nieodpowiadający instruktorom, będącym wyznawcami islamu. Ponownie wrócił do RFN, gdzie dokonywał napadów na banki, organizował ataki bombowe i strzelaniny z policją. W maju 1972 rozpoczął wojnę ludową, której elementami były ataki na dowództwo Piątego Korpusu US Army we Frankfurcie i kwaterę główną Armii Amerykańskiej na Europę w Heidelbergu. 1 czerwca 1972 Baader, Jan-Carl Raspe i Holger Meins zostali aresztowani we Frankfurcie. 21 maja 1975 Baadera skazano na dożywocie.