Przed wyruszeniem na wyprawę zwrócił Tuluzę synowi Rajmunda, Bertrandowi.

Wilhelm był jednym z dowódców trzeciej armii krzyżowców, razem z Hugonem de Vermandois i księciem bawarskim Welfem I). Armia krzyżowców po drodze do Konstantynopola plądrowała terytorium cesarstwa bizantyjskiego, co spowodowało, że cesarz Aleksy I Komnen wysłał przeciw nim zaciężnych Pieczyngów. Doszło to starć, jednak Wilhelm i Welf zdołali uspokoić swoją armię. Po krótkim pobycie w Konstantynopolu krzyżowcy ruszyli dalej w głąb Azji Mniejszej, docierając we wrześniu do Heraklei. Tam armia krzyżowa wpadła w zasadzkę sułtana Kilidż Arslana I i poniosła ciężką klęskę. Hugo zmarł z ran, a Wilhelmowi i Welfowi udało się przeżyć i uciec z resztkami armii (kronikarz Oderyk Vitalis pisze, że książę dotarł do Antiochii tylko z sześcioma towarzyszami). Wilhelm przybył do Ziemi Świętej i pozostał tam do 1102 r.

Pod koniec życia Wilhelm wspierał zbrojnie władców Kastylii w ich walkach z Maurami. Podczas walk z Maurami z Kordowy Wilhelm otrzymał kwarcową wazę, którą odziedziczyła później wnuczka księcia Eleonora i przekazała ją jako prezent ślubny swojemu pierwszemu mężowi, Ludwikowi Francuskiemu.