Uznawany za twórcę stylu „technicznego” podkreślającego funkcjonalną prostotę formy konstrukcji pozbawionej zbędnych ozdób i detali. W latach 1902–1913 opracował nowatorski system stropu grzybkowego, utrzymującego płytę stropową wprost na słupach bez zastosowania belek i dźwigarów. W tym okresie rozwinął jednocześnie awangardowe konstrukcje mostów żelbetowych opartych na łukach trójprzegubowych. W latach 1914–1918 opracował rewolucyjny dla konstrukcji mostów system, nazwany od jego nazwiska „systemem Maillarta”, polegający na połączeniu łuku z opierającą się na nim sztywną płytą mostu z nawierzchnią drogową. W 1939 roku zrealizował łupinę paraboliczną o grubości 6 cm przykrywającą Pawilon Cementu na wystawie w Zurychu.
W 1889 roku, po ukończeniu szkoły średniej w Bernie, podjął roczną naukę w szkole zegarmistrzowskiej w Genewie, gdyż ze względu na wymagany wiek (18 lat) nie mógł rozpocząć studiów na Politechnice Federalnej ETHZ w Zurychu. Następnie w 1890 roku rozpoczął studia na ETHZ, gdzie uzyskał dyplom inżyniera ETHZ w roku 1894. Na ETHZ studiował architekturę i inżynierię pod kierunkiem Gottfrieda Sempera, Carla Culmanna i Wilhelma Rittera, od których posiadł wiedzę o graficznych metodach rozwiązywania konstrukcji inżynierskich.