Po okresie kryzysu w wieku XVII nastąpiły czasy powolnego wzrostu w następnym stuleciu. W 1833 roku Cáceres stało się stolicą Górnej Estremadury (obecnie prowincja Cáceres). W 1864 roku w nieodległej osadzie Aldea Moret odkryto złoża fosforytów, a w 1881 roku do miasta doprowadzono kolej.
U progu hiszpańskiej wojny domowej Cáceres wraz z prawie całą prowincją opowiedziało się po stronie sił narodowych i pozostało pod ich kontrolą przez cały okres zmagań. 26 sierpnia 1936 roku, po uzyskaniu kontroli nad południową częścią Estremadury (prowincja Badajoz), generał Francisco Franco przeniósł tu swoją główną kwaterę na następne 38 dni. Niedaleko na południe, w zamku w Arguijuelas, powstał tajny ośrodek szkolenia czołgistów, przygotowujący żołnierzy narodowców do obsługi broni pancernej uzyskanej z Niemiec. 23 lipca 1937 roku lotnictwo republiki dokonało bombardowania miasta siłami pięciu samolotów Tupolew SB-2 radzieckiej produkcji, w wyniku którego (według oficjalnych danych) śmierć poniosło 35 osób, a kolejne 60 zostało rannych. Ucierpiało również sporo budynków w mieście.